近段時間以來,，化學與材料科學學院張澤會教授課題組在路易斯酸位點催化醇氫轉(zhuǎn)移及烷基化C-N/C-C鍵偶聯(lián)取得重要進展,。8月15日，該成果研究論文Enable biomass-derived alcohols mediated alkylation and transfer hydrogenation 在國際頂級期刊Nature Communications（《自然-通訊》）上發(fā)表（文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-51307-8）,，張澤會教授為論文的唯一通訊作者,。

碳碳（C-C）鍵是有機化合物的基本骨架,，許多天然產(chǎn)物、藥物和材料的結(jié)構(gòu)都依賴于C-C鍵的形成,，C-C鍵的構(gòu)建在有機合成,、生物化學,、藥物開發(fā)以及材料科學等領(lǐng)域具有核心地位。傳統(tǒng)構(gòu)建方法為格氏反應(yīng)（Grignard Reaction）,、狄爾斯-阿爾德反應(yīng)（Diels-Alder Reaction）,、維蒂希反應(yīng)（Wittig Reaction）和羥醛縮合反應(yīng)（Aldol reaction）等，它們分別解決了C-C鍵構(gòu)建中的某一關(guān)鍵問題,。近代發(fā)展越來越多地依靠過渡金屬催化的交叉偶聯(lián)反應(yīng),，這類方法普適性廣泛，但使用了昂貴且有毒的試劑,，仍需要開發(fā)新的合成方案更好地實現(xiàn)綠色制造,。在這方面，使用價廉易得和無毒醇作為親電試劑引起了廣泛關(guān)注,。通過活化醇的α-Csp3-H鍵直接構(gòu)建C-C鍵可提高合成效率,、降低成本及擴展化學反應(yīng)的應(yīng)用范圍，具有重大意義,。

α-烷基化腈是構(gòu)建羧酸衍生物,、胺、酮,、噁唑啉和許多生物活性分子的結(jié)構(gòu)單元,。采用“借氫策略”，通過活化醇α-Csp3-H鍵和腈α-Csp3-H鍵構(gòu)建α-烷基化腈類化合物是一種原子經(jīng)濟且環(huán)境友好的方法,，產(chǎn)生的副產(chǎn)物只有水,。該論文報道了ZIF-8熱解制備的具有Zn-N4結(jié)構(gòu)的單原子Zn催化劑，用于腈與生物質(zhì)醇的α-烷基化反應(yīng),。該催化劑還可以廣泛應(yīng)用于酮,、醇、N-雜環(huán),、酰胺,、酮酸和酯的C-烷基化，胺和酰胺的N-烷基化反應(yīng),，以及多種氫轉(zhuǎn)移還原反應(yīng),。這是首例使用生物質(zhì)衍生醇作為烷基化試劑和氫供體進行各種有機轉(zhuǎn)化的高效單原子催化劑。

單原子Zn催化氫轉(zhuǎn)移及烷基化反應(yīng),。   化材學院供圖

長期以來,，張澤會教授課題組圍繞“綠色化學”理念，設(shè)計新型催化反應(yīng)體系,，開展可再生生物質(zhì)能源化學,、綠色有機合成、多相催化等研究。其團隊近年來已在Nature Communications,、Science Advances,、Chem、Angewandte Chemie,、JACS、Advanced Materials,、Chemical Society Reviews等國際頂級期刊發(fā)表了系列相關(guān)重要成果,，在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化與綠色化學領(lǐng)域產(chǎn)生了較大的影響力。