近日,化材學(xué)院張澤會(huì)教授課題組在光催化有機(jī)合成方面取得重要研究進(jìn)展,。12月14日,,該成果研究論文High Nitrile Yields of Aerobic Ammoxidation of Alcohols Achieved by Generating ?O2?and Br? Radicals over Iron-Modified TiO2Photocatalysts在化學(xué)類國際頂級期刊Journal of the American Chemical Society上發(fā)表(文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c07061),。我校研究生鮮陳勝和賀捷博士為本文共同第一作者,張澤會(huì)教授和澳大利亞昆士蘭理工大學(xué)朱懷勇教授為通訊作者,,我校為第一署名單位,。
該論文報(bào)道了由鐵修飾二氧化鈦(Fe/TiO2)組成的穩(wěn)定光催化劑,用于在室溫下,、利用大氣壓力下的氧氣,、氨氣作為氮源、溴化銨作為添加劑進(jìn)行的高效氨氧化反應(yīng),。鐵對二氧化鈦的改性促進(jìn)了活性?O2-自由基的形成,,增加了氨氣和氨基中間體在催化劑上的吸附,加速了氨氧化生成腈,。添加劑溴化銨作為氫原子轉(zhuǎn)移劑將溴離子氧化形成溴自由基(Br?),,顯著提高了催化效率。它與?O2-協(xié)同作用,,從Cα-H中捕獲H?,,進(jìn)而產(chǎn)生以活性碳為中心的自由基。該反應(yīng)體系可在太陽光照射下得到理想的產(chǎn)率(80.3%),,且該催化劑擁有很好的穩(wěn)定性,,光照數(shù)周而無明顯化物理學(xué)性質(zhì)變化。鐵修飾二氧化鈦的光電性質(zhì)和溴自由基(Br?)與超氧自由基(?O2-)協(xié)同作用相結(jié)合,,為開發(fā)精細(xì)化學(xué)合成的半導(dǎo)體基光催化系統(tǒng)提供了新機(jī)會(huì),。
據(jù)悉,,張澤會(huì)教授領(lǐng)銜的綠色合成催化校學(xué)術(shù)團(tuán)隊(duì),依托于化材學(xué)院,,主要從事生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化,、光催化有機(jī)合成及相關(guān)研究。團(tuán)隊(duì)近年來已在Nature Communications,、Science Advances,、Chem、Angewandte Chemie International Edition,、Journal of the American Chemical Society,、Chemical Society Reviews等國際頂級期刊發(fā)表了系列相關(guān)重要成果,為該研究領(lǐng)域的發(fā)展做出了積極貢獻(xiàn),。