12月4日,國際著名期刊《美國國家科學(xué)院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences,,PNAS)在線發(fā)表了我校李金林,、王立團(tuán)隊(duì)在費(fèi)-托合成催化研究領(lǐng)域的最新研究成果,論文題為Shielding the H?gg carbide by a graphene layer for ultrahigh carbon efficiency during syngas conversion,。該研究發(fā)展了一種石墨烯限域χ-Fe5C2催化劑體系,,顯著降低了費(fèi)-托合成的CO2和CH4副產(chǎn)物選擇性,大幅度提高了碳利用效率(50%提高到90%),?;瘜W(xué)與材料科學(xué)學(xué)院2024級(jí)博士研究生張雪晴為第一作者,李哲博士,、孫?。?024級(jí)博士研究生)、張煜華高級(jí)實(shí)驗(yàn)師為共同作者,,李金林,、王立教授為通訊作者,中南民族大學(xué)為唯一署名單位,。
費(fèi)-托合成技術(shù)是將煤,、天然氣、生物質(zhì)經(jīng)合成氣轉(zhuǎn)化為清潔液體燃料和高附加值化學(xué)品的最佳途徑之一,,已主導(dǎo)煤化工領(lǐng)域超過百年,。鐵基費(fèi)-托合成催化劑因價(jià)格低廉、可適用于不同的合成氣氫碳比和反應(yīng)條件,、可生產(chǎn)低碳烯烴,、汽油、柴油和高附加值含氧化合物等優(yōu)點(diǎn),,廣泛用于工業(yè)費(fèi)-托合成過程,,但鐵基催化劑在工業(yè)反應(yīng)條件下會(huì)副產(chǎn)大量的CO2(超過30%)和CH4等副產(chǎn)物,碳利用效率低下,,嚴(yán)重降低了能源效益和經(jīng)濟(jì)效益,,如何有效降低CO2、CH4等副產(chǎn)物生成,提高碳利用效率一直是費(fèi)-托合成研發(fā)領(lǐng)域一個(gè)巨大挑戰(zhàn),。
該團(tuán)隊(duì)在前期發(fā)展的石墨烯限域ε-Fe2C催化劑體系(Nature Communications, 2020, 11, 6219)基礎(chǔ)上,,進(jìn)一步構(gòu)建了石墨烯限域χ-Fe5C2催化劑體系,利用石墨烯限域作用,,不僅提高了χ-Fe5C2在工業(yè)費(fèi)-托合成反應(yīng)條件下的穩(wěn)定性,,抑制了產(chǎn)物H2O對催化劑的氧化作用,同時(shí)也抑制了水煤氣變換反應(yīng),,從而顯著降低了CO2(4.6%)和CH4(5.9%)副產(chǎn)物選擇性,,將費(fèi)-托合成的碳利用效率大幅提高至90%。該研究為闡明鐵基催化劑活性相構(gòu)效關(guān)系,,開發(fā)高活性,、高穩(wěn)定性、高碳利用效率的工業(yè)鐵基費(fèi)-托合成催化劑提供了一種行之有效的方法,。

論文情況,。 化材學(xué)院供圖
李金林、王立教授團(tuán)隊(duì)長期致力于碳一催化轉(zhuǎn)化技術(shù)的基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用開發(fā),,在該領(lǐng)域已發(fā)表高水平研究論文200余篇,,獲中國發(fā)明專利授權(quán)20余項(xiàng),開發(fā)的高效費(fèi)-托合成催化劑已成功應(yīng)用于千噸級(jí)煤,、天然氣合成油中試裝置及萬噸級(jí)生物質(zhì)合成油商業(yè)示范裝置,。 上述研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2022YFB4101200)、國家自然科學(xué)基金(22072184,、22372199,、U22A20394)、湖北省青年拔尖人才等項(xiàng)目的資助,。
據(jù)悉,,PNAS自1914年創(chuàng)刊至今已逾百年,是公認(rèn)的世界四大名刊之一,,報(bào)道和出版醫(yī)學(xué),、化學(xué)、生物,、物理,、大氣科學(xué)、生態(tài)學(xué)和社會(huì)科學(xué)領(lǐng)域的高水平前沿研究報(bào)告,、學(xué)術(shù)評論,、學(xué)科回顧及前瞻,、學(xué)術(shù)論文以及美國國家科學(xué)學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)動(dòng)態(tài),。
論文鏈接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2407624121