近日，我校化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院/催化轉(zhuǎn)化與能源材料化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張澤會(huì)教授課題組報(bào)道了一種氮摻雜碳材料負(fù)載的富氧空位MgO納米團(tuán)簇在催化生物質(zhì)醇與硝基化合物還原偶聯(lián)構(gòu)建C=N鍵表現(xiàn)出高的催化活性和產(chǎn)物選擇性,，該方法可用于亞胺及氮雜環(huán)化合物合成。3月26日,，研究成果以Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C=N bonds為題，在Nature Communications上發(fā)表（原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6）。
不飽和C=N鍵的選擇性構(gòu)建在化學(xué)和生物學(xué)中非常重要，具有C=N鍵的有機(jī)含氮化合物,，如亞胺和氮雜環(huán)化合物等廣泛應(yīng)用于精細(xì)化工、材料科學(xué),、藥物研究,、染料和顏料工業(yè)等領(lǐng)域,。通常,，C=N鍵的構(gòu)建可以通過(guò)伯胺氧化（偶聯(lián)）以及醛/酮與胺縮合實(shí)現(xiàn)。由于胺可由硝基化合物還原制得,，而醛/酮可由醇氧化或脫氫獲得,，因此，采用硝基化合物和醇“一鍋法”還原偶聯(lián)直接構(gòu)建C=N鍵可有效提高原子利用率,，避免了多步反應(yīng)及中間的純化步驟,，可簡(jiǎn)化工業(yè)生產(chǎn)工藝。但是,，硝基化合物與醇還原偶聯(lián)選擇性構(gòu)建不飽和C=N鍵極具挑戰(zhàn)性,，因?yàn)镃=N鍵容易進(jìn)一步還原為C-N鍵。此外,，目前的方法多數(shù)局限于外加堿添加劑的活性芳香醇還原偶聯(lián),。因此，合理設(shè)計(jì)新型催化體系,，實(shí)現(xiàn)無(wú)添加劑條件下底物范圍廣泛的硝基化合物與醇的還原偶聯(lián)制備含C=N鍵高值化學(xué)品具有重要的研究意義,。張澤會(huì)教授課題組使用廉價(jià)的Mg(NO3)2、殼聚糖和尿素通過(guò)乙酸交聯(lián)后簡(jiǎn)單熱解的方法制備了氮摻雜碳材料負(fù)載MgO納米團(tuán)簇（MgO/NC-500）催化劑,，能高效催化醇和硝基化合物還原偶聯(lián)合成超過(guò)54個(gè)結(jié)構(gòu)多樣的亞胺,、苯并唑和喹喔啉類有機(jī)含氮化學(xué)品,，產(chǎn)率為86-99%。這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)地球上儲(chǔ)量豐富且成本低廉的主族元素催化劑用于一些具有挑戰(zhàn)性的有機(jī)轉(zhuǎn)化提供了有價(jià)值的參考,。
研究工作創(chuàng)新點(diǎn)示意圖,。 化材學(xué)院供圖
長(zhǎng)期以來(lái)，張澤會(huì)教授課題組圍繞“綠色化學(xué)”理念,，設(shè)計(jì)新型催化反應(yīng)體系,，開展可再生生物質(zhì)能源化學(xué)、綠色有機(jī)合成,、多相催化等研究,。其團(tuán)隊(duì)近年來(lái)已在Nat. Commun.、Sci. Adv.,、Chem,、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.,、Adv. Mater.,、Chem. Soc. Rev.等國(guó)際重要期刊發(fā)表了系列相關(guān)重要成果，在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化與綠色化學(xué)領(lǐng)域產(chǎn)生了較大的影響力,。
