近日,，化材學(xué)院張澤會(huì)教授課題組在生物質(zhì)乙醇?xì)滢D(zhuǎn)移選擇性還原硝基化合物方面取得重要研究進(jìn)展。12月12日,，該研究成果以“Synergy of Oxygen Vacancies and Base Sites for Transfer Hydrogenation of Nitroarenes on Ceria Nanorods”為題在化學(xué)類(lèi)國(guó)際頂級(jí)期刊Angewandte Chemie International Edition上發(fā)表（原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202317339）,。
氧化偶氮化合物是化工行業(yè)重要組成部分，是生產(chǎn)染料,、農(nóng)藥和醫(yī)藥等產(chǎn)品的重要原料,，全球市場(chǎng)已近千億規(guī)模。推動(dòng)傳統(tǒng)氧化偶氮化合物綠色低碳合成路徑對(duì)我國(guó)實(shí)現(xiàn)“碳中和”目標(biāo)具有重大意義,。利用乙醇等生物質(zhì)衍生醇作為氫源還原硝基化合物是合成氧化偶氮化合物的綠色途徑,，但面臨乙醇難活化、反應(yīng)選擇性難控制等關(guān)鍵問(wèn)題,。該研究通過(guò)缺陷工程構(gòu)筑含豐富氧空位的CeO2催化劑實(shí)現(xiàn)溫和條件下乙醇?xì)滢D(zhuǎn)移還原硝基芳烴,，高選擇性的構(gòu)建含有烯（C=C）、炔（C≡C）,、腈（C≡N）,、甲硫基和鹵素（包括I）等取代基氧化偶氮化合物。該工作重點(diǎn)研究了CeO2形貌對(duì)硝基苯氫轉(zhuǎn)移還原反應(yīng)的催化活性的影響,，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)及理論計(jì)算對(duì)反應(yīng)機(jī)制和催化劑構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了較為深入的探討,。研究表明活性來(lái)源于CeO2中氧空位和堿性位點(diǎn)協(xié)同作用：氧空位能選擇性活化乙醇分子還原硝基，而晶格氧作為堿性位點(diǎn)能有效促進(jìn)N=N鍵偶聯(lián)生成氧化偶氮化合物,。這項(xiàng)工作開(kāi)辟了一種使用非貴金屬氧化物進(jìn)行選擇性氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)路線,，有望為進(jìn)一步為催化劑設(shè)計(jì)提供新思路。
張澤會(huì)教授領(lǐng)銜的綠色合成催化學(xué)術(shù)團(tuán)隊(duì),，依托于中南民族大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院,，主要從事生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化、光催化有機(jī)合成及相關(guān)研究,，聚焦于生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化制備生物基聚合材料單體及含氮精細(xì)化工產(chǎn)品,。團(tuán)隊(duì)近年來(lái)已在Nat. Comm.、Sci. Adv.,、Chem,、Angew. Chem. Int. Ed.,、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Soc. Rev. ,、JACS Au 等國(guó)際知名期刊發(fā)表了系列相關(guān)重要成果,，為相關(guān)研究領(lǐng)域的發(fā)展做出了積極貢獻(xiàn)。張澤會(huì)教授發(fā)表的研究論文被SCI他引10000余次,，H指數(shù)54,，研究成果獲湖北省自然科學(xué)獎(jiǎng)、遼寧省自然科學(xué)獎(jiǎng),、大連市技術(shù)發(fā)明獎(jiǎng)等,。
作者：賀捷 責(zé)編：王立 審核：祁帆 發(fā)布時(shí)間：2023-12-15
